C’est dans ce cadre que se forge son attention extrême à la solidarité animale, à l’amitié et la connivence entre les espèces. Ce regard philosophique et naturaliste forme la matière de son premier ouvrage, L’Ordre des choses, pour lequel Gaston Bachelard s’enthousiasme ; publié chez Plon en 1958, il reçoit les éloges de Claude Lévi-Strauss, qui croit y déceler, déjà, un esprit zen. Il écrit dans la foulée L’Éphémère (1960) et Exhumations (1962), cependant que L’Homme dans les bois (1976) et Le Chant du loriot ou l’Eternel Instant (1990) prolongeront l’exploration naturaliste, toujours mâtinée d’anthropologie religieuse (La Magie des plantes, 1990). L’arbre, en particulier, sera le sujet de nombreux ouvrages, tels que Mythologie des arbres (1989), L’Arbre et l’Éveil (1997) ou encore le Larousse des arbres et des arbustes (2000). Il devient également, en ces années, un intime de Jean Cocteau.

Arrive mai 1968, et d’autres rencontres : Alan Watts et Henri Michaux notamment, qui l’initient aux drogues d’« expansion de la conscience » tel le LSD. Jacques Brosse y voit une ouverture vers l’expérience mystique, dans l’esprit de Jacob Boehme ; mais cela lui vaut également un bref internement d’office pour détention de peyotl.

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